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锑稳定同位素在环境地球化学循环研究中的应用

文献类型:学位论文

作者李欣宇
答辩日期2024
文献子类博士
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地球化学研究所
导师冯新斌
关键词锑同位素,锑污染,人为源,源解析,地球化学循环
其他题名Application of stable isotopes of antimony in the study of environmental geochemical cycles
英文摘要

锑(Sb)是一种具有潜在致癌风险的有毒类金属元素。人为活动导致的大量锑排放已对环境造成负面影响,这一环境污染问题日益引起关注。研究表明,煤炭燃烧、垃圾焚烧、金属冶炼和刹车片磨损是主要的人为大气锑排放源。此外,锑工业区附近的含锑废弃物是当地环境锑污染的最主要因素,风化过程中的锑释放已危害到当地居民的身体健康,使得这些地区成为当前关注度最高的锑污染区域。然而,由于对锑在环境中的地球化学循环规律认识仍显不足,目前难以准确解析环境中锑的污染来源和迁移过程,这严重制约了锑污染防控和修复工作。非传统稳定同位素技术在污染源解析和过程示踪方面具有独特优势,为解决上述问题提供了新的契机。因此,本研究将锑稳定同位素的方法应用于锑的环境地球化学循环研究中,具体开展了以下工作:
(1)
准确识别锑污染源的同位素组成特征是解析其污染来源的前提。本研究系统采集了主要的锑污染源样品,初步确定了这些锑污染端元的锑同位素组成特征。锑工业区冶炼废渣、尾矿和采矿灰尘的锑同位素组成分别为1.70±0.58ε、1.32±0.23ε和6.48±0.58ε (1SD)。燃煤电厂外排烟气和垃圾焚烧电厂飞灰的锑同位素组成分别为4.94±0.70ε和1.02±0.24ε (1SD)。汽车刹车片具有较宽的锑同位素组成,其数值为3.89±5.31ε (1SD)。这些数据为解析环境锑污染来源提供了重要依据。
(2)
煤炭的使用占人为大气锑排放的70%以上,对煤炭中锑的空间分布与富集成因的研究有助于理解煤炭开采、堆放和利用过程的环境锑释放行为。本研究以中国为研究区,系统采集了不同区域重要产煤区的煤炭样品,发现富锑煤炭分布于中国的西南和东北地区,其锑的来源分别与含锑热液流体和淡水淋滤作用有关,且煤炭中的硫化物和有机质是锑富集的重要因素。华北地区煤炭中的锑主要来自陆源物质和热液流体,而西北地区煤炭中的锑可能受热液活动和淋滤作用的叠加影响。经对中国煤炭储量加权计算,其锑同位素组成特征为2.46±1.01ε (1SD)。
(3)
由于锑工业的快速发展,大量历史遗留含锑废弃物堆放已成为一个广泛存在的全球性环境问题。本研究通过锑通量分析、质量平衡计算和锑同位素源解析的方法,比较了两种不同处置方式,即露天堆放和填埋压实,对环境锑污染的影响。研究发现,露天堆放促进了含锑废弃物的风化淋滤,加剧了锑以溶解态释放和以扬尘方式的污染扩散,导致深层土壤和地下水的锑污染,并增大了附近区域的大气锑沉降;而相比之下,填埋压实能够大幅度降低含锑废弃物中锑的污染扩散。因此,建议保持现有的填埋压实处置方式,并开展长期的风险监测,其中扬尘应被视为污染
防控的重点。
(4)
土壤作为环境中重要的物质载体,其对锑的(解)吸附和转化过程直接影响着锑的环境行为和生物有效性。本研究选取了污染方式和气候条件具有差异的三处典型土壤剖面,探讨了锑在土壤中的来源和迁移控制因素。研究结果表明,锑污染主要集于表层土壤,源于大气沉降输入及含锑污染物的直接影响。结合锑同位素分馏模型发现锑在土壤中的迁移主要受铁矿物、锰(氢)氧化物和有机质吸附作用的控制,其中针铁矿和锰(氢)氧化物的贡献相当,且高于有机质。
(5)
河流系统是锑进行长距离传输的重要途径之一,为深入了解锑在河流系统中的地球化学行为,本研究选取了典型锑污染源附近的两条河流,探讨了河流系统中溶解态锑和沉积物锑的来源、迁移过程及其控制因素。结果表明,丰水期促进了污染源的溶解态锑释放并以地表径流方式进入河流。河流溶解态锑同位素组成在河流传输过程中具有保守性,锑同位素具有指示河流溶解态的锑污染来源和进入河流途径的潜力。含锑废弃物和土壤的侵蚀作用是河流沉积物中锑富集的主要原因。降低污染源的淋滤释放,对含地表径流进行有效阻隔,是减少污染源锑进入河流系统的关键。
(6)
食用粮食作物是人体主要的锑暴露途径,本研究系统采集了锑矿开采区的小麦样品,探讨了小麦植株对环境中锑的吸收途径和体内转运过程,并评估了锑污染对小麦籽粒锑积累的影响。研究发现,小麦不仅通过土壤-根系途径,还能有效地经由气孔吸收大气中的锑。小麦特有的维管束结构和抗氧化应激相关蛋白的表达,使得锑主要积累于根系、叶片和茎节,从而显著阻碍了环境以及植株中的锑进入籽粒。结果表明,小麦籽粒的锑含量远低于食用健康风险水平,表明小麦是锑污染区无食用健康风险的粮食作物。
本研究初步确定了主要锑污染端元的锑同位素组成特征,并以煤炭、含锑废弃物、土壤、河流和小麦为例,初步探讨了锑在环境中的地球化学循环。这为追踪环境锑污染来源提供了新思路,降低了源解析结果的不确定性。该研究在对锑污染源的精准防控、锑污染扩散的有效阻隔以及降低居民锑暴露风险方面具有重要的科学价值。

语种中文
页码156
源URL  
专题地球化学研究所_研究生
推荐引用方式
GB/T 7714
李欣宇. 锑稳定同位素在环境地球化学循环研究中的应用[D]. 中国科学院地球化学研究所. 中国科学院大学. 2024.

入库方式: OAI收割

来源:地球化学研究所

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