新元古代氧化事件（Neoproterozoic Oxygenation Event, NOE）是连接中元古代“枯燥的十亿年”与显生宙复杂生态系统之间的关键桥梁，深刻影响了大气氧含量、海洋化学结构和早期生命的演化。然而，作为NOE序幕的拉伸纪（Tonian），其海洋氧化还原环境的研究相对薄弱，原因之一是该时期地层普遍遭受低级变质作用，该过程对古环境重建指标的影响尚缺乏系统评估；而作为NOE主体的埃迪卡拉纪（Ediacaran）海洋，其氧化还原状态的时空演化细节，特别是氧化还原敏感元素（Redox-sensitive element，RSE）储库的规模仍然需要更全面的研究。针对上述科学问题，我们的工作以中国南华盆地为研究区域，选取了拉伸纪中晚期约8亿年前通塔湾组浅变质板岩和埃迪卡拉系陡山沱组黑色页岩，综合运用矿物学微区观察、激光剥蚀电感耦合等离子体质谱（LA-ICP-MS）原位微区分析、全岩主微量元素地球化学、铁组分分析、硫同位素测定、X射线衍射（XRD）矿物学分析以及原子探针层析成像（Atom Probe Tomography，APT）等高精度分析技术，系统重建了关键时期海洋氧化还原环境的时空演化格局，并深入评估了成岩至低级变质作用对常用古环境指标的改造效应。
对湖南芷江地区通塔湾组板岩的研究表明，草莓状黄铁矿的粒径分布揭示了约8亿年前南华盆地海洋主体处于缺氧铁化状态，但伴随有显著的氧化还原波动，局部出现贫氧或短暂的硫化条件。LA-ICP-MS对黄铁矿进行的原位分析表明钼（Mo）的含量远超典型拉伸纪和中元古代的水平，指示当时海水Mo储库的提升，可能与大气氧含量升高所驱动的陆壳氧化风化增强和海洋氧化环境的扩张有关，这一发现为拉伸纪大气和海洋渐进式氧化提供了关键的地球化学证据。与此同时，钴（Co）、镍（Ni）、锰（Mn）的浓度也呈现出显著富集特征，表明在罗迪尼亚（Rodinia）超大陆裂解的背景下，强烈的镁铁质-超镁铁质岩石风化作用及相关的海底热液活动为海洋提供了额外的元素通量。因此，拉伸纪海洋微量元素储库的扩张并非单一因素所致，而是大气氧含量提升与全球性构造岩浆活动协同驱动的结果。这种协同作用提升了海洋的营养水平，为后续真核生物的生态扩张奠定了物质基础。
利用九龙湾、中岭和石盂三个代表不同沉积相剖面的地球化学分析，结合大量已发表数据的系统整合与统计，我们对南华盆地埃迪卡拉纪海洋的氧化还原状态和RSE储库进行了全面的梳理与探究。研究表明埃迪卡拉纪海洋的RSE储库规模整体有限，海洋主体仍处于缺氧状态，远未达到显生宙氧化海洋的水平。综合分析表明在NOE大背景下，由水动力条件改变或区域生产力爆发等过程驱动了海洋RSE浓度间歇性升高。总体来说，南华盆地页岩的RSE记录支持埃迪卡拉纪南华盆地海洋呈现一个高度动态和异质性的氧化还原结构，普遍缺氧的深层水与氧化的表层水共存；在深部海洋的缺氧背景下，海洋内部氧化还原状态和元素循环存在复杂的脉冲式波动。
沉积岩经历的成岩和变质作用会影响氧化还原指标在古环境研究中的应用和解释。通塔湾组样品黏土矿物与铁组分的综合分析表明，在成岩和变质过程中，原始沉积的FeHR释放出Fe2+参与绿泥石的形成，从而被转化为惰性的硅酸盐铁（FePR）。这一过程导致原始的FeHR/FeT被低估，有可能将缺氧环境误判为氧化环境，为古老低级变质岩区的古环境重建提供了重要参考。与此同时，我们利用APT技术对代表黄铁矿完整成岩-变质演化序列的三阶段样品进行了三维元素分布重建研究。研究显示早期草莓状样品中Mn含量显著高，归因于元素初始浓度与分配系数的共同作用；同时，流体包裹体或缺陷的存在可能促进元素富集效应，从而影响元素的最终赋存状态；样品中识别出的纳米级流体包裹体，其成分特征与古海水相似，且Na/K摩尔比与现代海水差异明显，揭示了拉伸纪中晚期南华盆地海水可能具有显著富K、贫Na的特征。中期胶结状样品中发育“富锰球体-富水圆盘”结构，直观呈现了流体包裹体参与下Mn的迁移过程，此外，这也展示出矿物可能受成岩-变质作用的影响而发生改变，从而促进元素与流体包裹体的联系。晚期自形晶样品中水合离子团簇成分趋于纯净，暗示流体成分在成岩-变质作用的持续影响下被改造。
综上所述，拉伸纪南华盆地海洋在构造活动与大气氧化协同驱动下，微量元素储库（尤其是Mo、Co、Ni、Mn）显著扩张，海洋主体缺氧铁化但伴随间歇性氧化波动；埃迪卡拉纪海洋则呈现整体缺氧、RSE储库规模有限、局部存在间歇性RSE富集事件的动态异质性特征。同时，研究评估了成岩-变质作用下绿泥石化导致FeHR/FeT低估、黄铁矿中Mn的迁出与纳米流体包裹体的成分演变，为利用古老沉积岩重建古环境提供了重要参考。这些成果深化了对新元古代氧化事件表现形式和驱动机制的理解，为探究地球早期生命与环境协同演化提供了重要的地球化学证据。
 

第1章 绪论    1
1.1 研究背景    1
1.2 国内外研究现状    4
1.2.1 拉伸纪海洋氧化还原环境研究    4
1.2.2 埃迪卡拉纪海洋氧化还原环境研究    8
1.3 关键科学问题与主要研究内容    11
1.4 研究思路    13
1.5 主要工作量与创新点    13
第2章 研究方法    15
2.1 草莓状黄铁矿粒径统计    15
2.2 激光剥蚀电感耦合等离子体质谱    17
2.3 氧化还原敏感元素    18
2.4 硫同位素    19
2.5 总有机碳    20
2.6 铁组分    21
2.7 X射线衍射矿物分析    22
2.8 原子探针层析成像技术    23
第3章 拉伸纪南华盆地海洋氧化还原环境研究    24
3.1 地质背景    24
3.2 数据结果    28
3.2.1 草莓状黄铁矿粒径统计    28
3.2.2 草莓状黄铁矿的LA-ICP-MS分析    30
3.2.3 全岩主微量元素、硫同位素、铁组分及黏土矿物分析    32
3.3 讨论    33
3.3.1 草莓状黄铁矿的粒径分布与氧化还原环境    33
3.3.2 全岩和草莓状黄铁矿的微量元素    36
3.3.3 海洋微量元素储库的演变与拉伸纪的大气氧化    38
3.4 小结    40
第4章 埃迪卡拉纪南华盆地海洋氧化还原环境的时空异质性研究    42
4.1 地质背景    42
4.2 数据结果    44
4.2.1 九龙湾剖面    44
4.2.2 中岭剖面    49
4.2.3 石盂剖面    53
4.2.4 对比总结    56
4.3 讨论    57
4.3.1 华南陡山沱组页岩RSE记录    57
4.3.2 华南与加拿大西北部埃迪卡拉系RSE记录对比    59
4.3.3 华南埃迪卡拉纪海洋氧化还原条件和RSE储库    61
4.4 小结    65
第5章 成岩-变质作用对铁组分和黄铁矿的影响研究    66
5.1 成岩-变质作用对氧化还原重建中铁组分的影响    66
5.2 成岩-变质作用对黄铁矿演化过程的影响    70
5.2.1 样品介绍与实验方法    70
5.2.2 不同阶段各元素的含量变化    72
5.2.3 早期和成岩与变质作用中后期黄铁矿元素分配    73
5.2.4 纳米流体包裹体元素分配    79
5.2.5 纳米流体包裹体与海水成分对比    81
5.2.6 小结    82
第6章 结论与展望    84
6.1 主要研究结论    84
6.2 研究局限性与未来工作展望    85
参考文献    87
附录一 通塔湾组样品详细地球化学数据    109
附录一 通塔湾组样品详细地球化学数据    109
附录二 华南陡山沱组黑色页岩多剖面地球化学数据    137
附录三 APT样品纳米流体包裹体主要成分分析    154
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与其他相关学术成果    157