大气复合污染条件下矿质颗粒物表面的非均相转化机制研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 刘畅 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2012-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 贺泓 |
| 关键词 | 大气复合污染 矿质颗粒物 气态污染物 非均相反应 二次有机气溶胶 complex air pollution mineral dust gaseous pollutants heterogeneous reaction secondary organic aerosol |
| 其他题名 | The role of mineral dust in typical complex air pollution processes: a laboratory mechanism study |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 本论文针对我国高浓度气态污染物和颗粒物共存的复合污染特点，选取我国北方地区大气气溶胶中最重要的矿质颗粒物组分，研究其对大气复合污染中SO2、NO2 以及挥发性有机物 (VOCs) 等污染气体经大气化学过程转化为二次颗粒物组分的影响，以期初步揭示大气复合污染过程的物理化学机制。 研究发现在室温、模拟空气气氛下，NO2 在不同晶型TiO2 样品表面非均相反应过程与晶型、表面性质、共存组分密切相关。在无定形TiO2 表面除吸附态硝酸盐外还有化学吸附的HNO3 生成，在锐钛矿TiO2 上具有不同于其他晶型表面产物的单齿硝酸盐的生成。并发现在无定形TiO2 表面，H2O 的吸附与吸附态HNO3 的生成存在竞争作用。通过对不同晶型样品表面性质的研究认为，表面羟基的类型对表面产物的种类有直接影响。在无定形TiO2 样品上孤立态双配位羟基可促进化学吸附的HNO3 生成，而锐钛矿TiO2 表面氢键键合的羟基则参与了单齿硝酸盐的生成。该部分的研究工作有助于更深入地认识大气非均相反应过程中的构-效关系，对实验室模拟研究中模型颗粒物的选择也具有一定的指导意义。 在前期研究工作的基础上，系统研究了SO2/NO2 在矿质氧化物上的复合效应，发现该效应是矿质氧化物的特有现象。复合污染过程将对SO2 和NO2 的大气迁移转化过程产生影响：可促进SO2 在大气环境中向硫酸盐迅速氧化；N2O4将硫循环和氮循环相耦合，既是SO2 氧化为硫酸盐的氧化剂，也是NO2 生成硝酸盐的重要中间体。矿质氧化物表面丰富的活性氧位和反应气氛中O2 的存在对反应的顺利进行有着重要作用。本研究认为SO2/NO2 的复合污染过程是大气中硫酸盐气溶胶及硫酸盐、硝酸盐、矿质颗粒物的内混颗粒物的潜在生成途径之一。复合污染过程导致的颗粒物的物化性质的改变也将影响到其环境及气候效应。 利用室内烟雾箱系统在接近真实大气污染条件下模拟研究了矿质颗粒物对天然源 (α-蒎烯) 和人为源 (间二甲苯) VOCs 经光化学反应过程生成二次有机气溶胶 (SOA) 的影响。研究发现Al2O3 种子的添加可在一定程度上抑制α-蒎烯光化学反应生成SOA 的产率，但是却促进间二甲苯光化学反应SOA 的生成。Al2O3对SOA 产率的影响作用可能是通过影响光化学反应过程主要氧化剂的浓度实现的，如对α-蒎烯光化学反应过程O3 浓度的影响。同时发现高浓度Al2O3 种子的添加将导致反应体系中所生成的气溶胶粒子的最终粒径减小。该过程可能会削弱气溶胶粒子的沉降，加剧其健康风险，并改变其光学特性进而对大气能见度产生影响。该研究结果也说明我国高矿尘污染的特点可能导致我国的光化学反应过程具有不同于其他地区的特征。 |
| 公开日期 | 2013-11-28 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7162]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_水污染控制实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘畅. 大气复合污染条件下矿质颗粒物表面的非均相转化机制研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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