V2O5/Ce-Lap和Mg3AlO催化剂上H2S选择性催化氧化反应过程的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 窦广玉 |
| 学位类别 | 硕士 |
| 答辩日期 | 2012-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 郝郑平 |
| 关键词 | H2S 选择催化氧化 柱撑黏土 水滑石衍生复合氧化物 硫回收 H2S selective catalytic oxidation pillared clay hydrotalcite derived composite oxides sulfur recovery |
| 其他题名 | Reaction processes of H2S selective catalytic oxidation on V2O5/Ce-Lap and Mg3AlO catalysts |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 针对石油流化催化裂化烟气中H2S的去除，选择性催化氧化是最为经济、高效的技术之一。本文采用不同方法，分别合成了不同负载量的V2O5/Ce-Lap以及水滑石衍生复合氧化物Mg3AlO催化材料，采用XRD，N2吸脱附，H2-TPR，FT-IR，XPS等技术表征了催化材料的组成、结构和性质，使用固定床反应装置考察了材料的催化活性，选择性和稳定性，并研究了相关反应机理和失活再生。得到的主要结果和规律性认识如下： 1. 采用浸渍法在柱撑黏土材料Ce-Lap担载V2O5，得到系列不同负载量的V2O5/Ce-Lap材料。将其作为H2S选择氧化反应的催化剂，负载量为5%时，材料取得了最好的催化活性和选择性，在180℃时，H2S转化率和总硫收率均达到最高约98%左右，160℃至200℃范围内，H2S转化率和总硫收率均能保持在96%以上。反应机理为V2O5的氧化还原机理，负载的V2O5与CeO2之间的相互作用提高了催化剂的氧化还原性能，其中CeO2提供可移动的氧物种促进了钒的氧化还原，从而降低了反应温度，并得到较高的H2S转化率和选择性。催化剂的失活源于V5+向V4+的转化、单质硫在催化剂表面的覆盖和硫酸盐物种的生成，其中V5+向V4+的转化是最主要的失活因素，可以通过氧化再生手段使其恢复活性。 2. 采用共沉淀法制备水滑石材料Mg3Al-HT，焙烧后得到衍生复合氧化物Mg3AlO，探索了其在H2S选择氧化反应中的催化性能。与经典氧化物催化剂Fe2O3相比，反应初期H2S转化率稍有降低，但其选择性和长期使用稳定性较好，250℃温度下使用3700min后，仍可保持90%的催化转化率和80%的选择性。Mg3AlO催化剂的失活原因：一是反应所生成的单质硫堵塞部分孔道造成孔率减少，二是硫酸盐物种的生成。 |
| 公开日期 | 2013-12-19 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7175]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境纳米材料实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 窦广玉. V2O5/Ce-Lap和Mg3AlO催化剂上H2S选择性催化氧化反应过程的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。