基于Ag–AgI的新型可见光催化剂研制与污染物降解研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 彭天蔚 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2012-05 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 胡春 |
| 关键词 | 可见光催化剂 plasmon诱导机制 界面电子转移 双金属耦合 污染物去除 Visible-light photocatalyst Plasmon-induced mechanism Interfacial electron transfer Bimetal coupling Pollutants removal |
| 其他题名 | Development of Visible-light Photocatalysts based on Ag–AgI and Research on Degradation of Pollutants |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 中文摘要 | 多相光催化技术既能矿化大多数有机物，又能杀菌消毒，是近年来环境净化领域的研究焦点之一。但是由于太阳能利用率低、催化剂稳定性差，处理效率低等问题，阻碍了光催化技术的广泛应用。本论文研制了基于Ag–AgI的新型高效可见光催化剂Ag–AgI/Al2O3，研究了其对有毒有机物的催化去除和对肠道病原微生物的灭活性能，考察了反应过程中的界面电子转移，提出并证明了plasmon诱导光催化反应机理。在此基础上，进一步研制了Au–Ag–AgI/Al2O3，研究了双金属耦合对体系plasmon效应和电荷转移的影响，并将其适用范围从有机物和微生物的氧化去除扩展到溴酸盐的光催化还原，探讨了反应机理。主要研究内容和结果如下： 1．Plasmon诱导可见光催化剂的研制 以自制的介孔氧化铝 (MA) 为载体，通过沉积沉淀法和光还原法制备了负载型金属与半导体复合可见光催化剂Ag–AgI/Al2O3。表征结果显示，Ag和AgI纳米颗粒(NPs)尺寸均匀，高度分散在介孔氧化铝上。在可见光照下，该催化剂不仅对2-氯酚等酚类有机污染物具有良好的降解和矿化活性，对肠道病原微生物也显示了很高的催化灭活性能。 2. Ag–AgI/Al2O3 plasmon诱导光催化降解污染物机制 自由基捕获实验，电子自旋共振(ESR)和电化学伏安研究证实，在Ag–AgI/Al2O3光催化降解的过程中，发生两种电子转移。一种电子转移是plasmon光激发产生的电子从Ag NPs上转移到AgI导带，另一种电子转移是电子从电子供体(如2-CP，病原微生物，无机阴离子等)转移到Ag NPs上。光激发Ag NPs诱导产生的O2•–，h+和无机阴离子自由基是降解反应中的主要活性物种。 3. 加强的纳米贵金属的plasmon效应 针对Ag–AgI/Al2O3光催化降解有机物过程中的Ag+释放问题，在Ag–AgI/Al2O3的基础上，通过在低温下尿素-沉积沉淀法和光还原法制备了双金属与半导体复合可见光催化剂Au–Ag–AgI/Al2O3。表征结果显示，制备温度和金属颗粒间相互作用对催化剂表面的颗粒形态影响很大，低温制备的Au–Ag–AgI/Al2O3表面上金属和半导体颗粒尺寸更均匀，分散度更高。实验结果显示，Au和Ag NPs的双金属耦合加强了催化剂的plasmon效应，提高了光能转换效率并加速了界面电子转移过程，从而不仅抑制了污染物降解过程的金属离子释放，也增强了整体光催化效率。 4. 催化剂在光催化还原方面的应用 利用Au–Ag–AgI/Al2O3的光致电子空穴分离和转移，将其用于去除水中氧化性污染物。实验结果显示，以溴酸盐为目标物，该催化剂显示了较好的光还原活性。催化剂表面与BrO3–之间静电力的相互作用对活性有重要影响。牺牲电子供体如乙醇，加速了体系电子转移，从而抑制金属离子释放，提高光还原效率。电子捕获实验和电化学伏安分析证实了plasmon诱导光催化还原机制。对催化剂进行进一步改良，制备了多价态锰氧化物修饰Ag–AgI/Al2O3的催化剂，结果显示该催化剂对BrO3–具有一定的光还原活性，同时不需要牺牲电子供体就能极度抑制离子释放。 |
| 公开日期 | 2014-05-07 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7192]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 彭天蔚. 基于Ag–AgI的新型可见光催化剂研制与污染物降解研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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