吸附/共沉淀去除水中磷酸盐的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 吕建波 |
| 学位类别 | 博士后 |
| 答辩日期 | 2012-07 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 曲久辉，刘会娟 |
| 关键词 | 新生态 复合氧化物 磷 吸附 共沉淀 原位生成 freshly formed compound iron oxide phosphate adsorption coprecipitation prepared in situ |
| 其他题名 | The Research on Phosphate Removal from Water Using Adsorption and Coprecipitation |
| 学位专业 | 环境工程 |
| 中文摘要 | 富营养化是一个全球性的重大水环境问题，引起了人们的广泛重视。通常认为磷是水体富营养化的主要限制性因子，如果能有效降低水体中磷的浓度，就有可能控制富营养化的发生。青草沙水库是上海重要的供水水源地，长期运行存在发生富营养化的风险，影响供水水质安全。为此，本文提出吸附/共沉淀除磷技术，通过将磷浓度降至较低，以期达到控制富营养化的目的。以水处理中常用的 铁、铝、锰等的化合物为原料，通过在线制备和投加吸附剂，试图解决粉末吸附剂的工程应用问题。主要研究内容及成果包括： 1. 通过氧化-共沉淀法制备出新生态铁锰复合氧化物FMBO（纳米级悬浮液） ，结果表明，FMBO 显示出不同于单一金属氧化物的表面物化特征，FMBO微聚体粒径较小，呈纳米多孔态；通过XPS 和EDAX 表面分析，发现FMBO 的表面Fe/Mn 摩尔比分别为3.6 和3.0，明显大于其总体Fe/Mn 摩尔比2.3，且FMBO的XRD 峰形和等电点接近于铁氧化物（约为7.3），说明与锰氧化物相比，铁氧化物更易富集在微聚体表面，使铁锰复合氧化物表面酸碱性质接近于铁氧化物。以上特征使得FMBO 具有更好的磷吸附性能，pH 5 时的磷吸附容量高达0.223mol-P/mol-Fe（54.51 mg-P/g-FMBO），高于粉末状FMBO 的吸附容量（33.20mg-P/g-FMBO，pH 5.6）。在近中性pH 值时，各共存阴离子对FMBO 除磷的竞争影响均不大。 2. 与单一的 FeCl3 混凝相比，Fe2+-KMnO4 工艺明显具有更好的除磷效果，特别是pH>7 时，Fe2+-KMnO4 工艺对PO43–去除具有更明显的优势，而且具有协同作用，这对于该工艺用于天然水体（弱碱性）除磷控藻非常有利；在近中性pH 时，Fe2+-KMnO4 工艺除磷反应速率很快（5 min 内基本完成），共存物质如SO42–、HCO3–、SiO32–对工艺除磷的竞争影响不大；但DOC 浓度较高时（4.5mg/L），对工艺除磷的竞争作用较明显；而Ca2+、Mg2+可通过压缩双电层作用，促进工艺对磷的去除作用。XRD、FTIR、Raman 和XPS 分析的结果表明，Fe2+-KMnO4工艺用于水体除磷时，其主要机理包括吸附络合、电中和和共沉淀等作用。 3. 为解决粉末 FMBO 的等电点较低（pHZPC = 6.6）、在常规水处理pH 值范围内静电引力小等不足，通过嵌入等电点较高的铝氧化物，制备出Fe–Al–Mn 三元复合金属氧化物（Fe: Al: Mn = 3: 3: 1），结果表明，60℃~600℃制备的吸附剂均呈无定形，当温度> 600℃时，吸附剂转化为晶体态，其比表面积和磷吸附容量均明显降低；TG-DSC 热重分析表明，吸附剂在600℃~700℃之间出现明显的重量损失，可能是由于金属氧化物的脱羟基作用和强烈结合水的损失引起，正是由于这种羟基破坏作用，造成高于600℃时制备的吸附剂的磷吸附容量明显降低。60℃时制备的吸附剂具有最高的磷吸附容量，吸附剂呈分散多孔的纳米颗粒（约几十纳米）微聚体结构，其等电点高（pHZPC = 9），吸附容量高达48.3mg/g（pH 6.8，25℃）；共存阴离子（SO42–、HCO3–、SiO32–和F–）对吸附除磷的竞争影响不大；热力学数据表明，磷在Fe–Al–Mn 吸附剂上的吸附过程属于自发的吸热反应；Zeta 电位、FTIR 和XPS 的分析表明，静电引力和通过表面羟基替换形成内球络合物是Fe–Al–Mn 氧化物吸附除磷的主要机理。 4. FMBO、Fe(OH)3 和FeCl3 原位投加除磷的中试试验表明，在进水pH7.28~8.18、TDP = 0.03~0.13 条件下，FMBO 和FeCl3 对TDP 的去除效果相对较好；FMBO 对TDP 的去除效果最稳定，并且FMBO 和FeCl3 工艺的药剂成本也较低；各池出水Fe 和Mn 的浓度均低于《地表水环境质量标准》所规定的0.3 mg/L和0.1 mg/L 的值，不会对水质造成危害，FMBO 和FeCl3 对水体除磷控藻具有较好的应用潜力。 |
| 公开日期 | 2014-05-14 |
| 源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7235]  |
| 专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 吕建波. 吸附/共沉淀去除水中磷酸盐的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2012. |
入库方式： OAI收割
来源：生态环境研究中心
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