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新型功能化纳米光学传感界面的构建及其在环境检测中的应用

文献类型：学位论文


作者	陈玲
学位类别	博士
答辩日期	2014-05-24
授予单位	中国科学院研究生院
授予地点	北京
导师	陈令新
关键词	纳米材料光学传感比色检测聚集/非聚集形貌变化显色检测
学位专业	环境科学
中文摘要	基于新型贵金属纳米材料的光学传感技术因其具有高灵敏度、高选择性等优异的性能，在环境检测以及生物分析领域受到广泛关注。在本文中，我们将金银纳米材料的光学性质与具有识别功能的分子配体结合，构建了多种新型纳米光学传感界面，将对目标物的识别过程转化为简单易读的光学信号。据此建立了简单、快速、灵敏、选择性好的功能化纳米光学传感方法用于环境中的离子及生物分子的响应检测，探索并证明了其潜在的实际应用价值。具体研究内容如下：基于功能化金纳米颗粒聚集的纳米比色探针用于汞离子（Hg²⁺）的检测。基于金纳米颗粒间的 “距离效应”以及胸腺嘧啶分子与汞离子之间特异性的识别作用，设计了由重金属离子Hg²⁺与配体（胸腺嘧啶分子衍生物）形成T-Hg²⁺-T配合物引起金纳米颗粒发生聚集的比色型纳米探针。自主合成巯基化的配体分子通过Au-S键修饰到金纳米颗粒表面，向其中加入Hg²⁺ 时，由于形成T-Hg²⁺-T螯合物引起金纳米颗粒聚集，金溶胶吸收峰变化，颜色由红色变为紫色至蓝色。在优化条件下，该方法可以实现高灵敏高选择性地检测水溶液中的Hg²⁺，在环境实际样品的检测中具有一定的应用价值。基于金纳米颗粒的反聚集型纳米比色探针用于碘离子的检测。利用汞离子与碘离子之间较强的结合力，可以阻碍汞离子与胸腺嘧啶衍生物的耦合作用，建立了一种基于功能化金纳米颗粒的反聚集型比色检测碘离子的纳米探针。引入汞离子作为金纳米颗粒聚集的诱导剂，由于碘离子与汞离子较强的结合力，在有碘离子存在情况下，汞离子优先与碘离子结合，胸腺嘧啶修饰的金纳米颗粒不会发生团聚，保持其原有的酒红色；无碘离子存在时，汞离子通过与胸腺嘧啶衍生物的耦合作用，使得金纳米颗粒发生团聚，引起特征光谱与溶液颜色的变化。由此，建立了一种基于目标物（碘离子）抑制聚集型纳米比色探针。该方法简单、灵敏、快速，选择性好，具有一定实际应用价值。基于三棱形银纳米颗粒形貌变化的纳米比色探针用于检测汞离子。采用具有各向异性的三棱形银纳米颗粒作为纳米传感基底，引入正十二硫醇分子作为修饰剂，碘离子作为侵蚀剂。基于汞离子的亲硫特性，汞离子可以将银纳米颗粒表面的巯基脱离，碘离子通过与颗粒表面裸露的银形成络合物侵蚀银纳米表面使其形貌发生变化，从而引起银纳米颗粒的光谱发生蓝移，溶液颜色发生明显的变化，以此达到定量检测Hg²⁺的效果。在优化条件下，对汞离子的检出限为3.3 nM。这种简单、快速、灵敏、选择性好的比色方法，在环境实际样品的检测中具有一定的应用价值，拓宽了银纳米材料在比色传感方面的应用。基于金纳米颗粒聚集的纳米比色探针用于汞类污染物的分析。利用金纳米颗粒的距离效应，设计了汞类污染物诱导金纳米颗粒聚集的比色传感方法。以二乙基二硫代氨基甲酸钠（DDTC）与铜离子的络合物CuDDTC₂为介导，该络合物可以稳定的存在于金纳米溶液中，而汞类污染物(Hg species)可以与其竞争结合，形成的Hg-DDTC络合物中的硫残基可以结合到金纳米颗粒的表面使其发生团聚，据此实现汞类污染物诱导金纳米颗粒聚集的比色响应。EDTA的存在可以有效的掩蔽离子态汞（Hg²⁺），使该体系只对有机态的汞进行响应。该方法对非汞类离子几乎没有响应，对汞离子以及有机汞的检测可以达到较高的灵敏度。该研究开拓了纳米比色探针在有机态汞污染物检测方面的应用，具有较好的研究价值。荧光分子修饰的磁性复合纳米粒子用于巯基生物分子的响应检测。基于巯基小分子易与银纳米粒子表面结合以及银纳米材料对荧光团的淬灭作用，设计合成银包覆的磁性四氧化三铁核壳复合纳米粒子，通过硫氰酸基团与银的结合作用（Ag-SCN）将异硫氰酸荧光素修饰到复合粒子表面，荧光素的荧光被银纳米层淬灭。当有巯基生物分子存在时，由于Ag-S作用强于Ag-SCN作用，粒子表面的荧光素分子被巯基生物分子置换下来，荧光素恢复荧光，通过外加磁场分离后，检测脱离荧光素的荧光强度，从而间接地定量检测含巯基的生物分子（谷胱甘肽、半胱氨酸）。该方法对巯基分子具有类选择性，并在生物体系成像研究中具有一定实际意义。
学科主题	环境科学
公开日期	2014-07-06
源URL	[http://ir.yic.ac.cn/handle/133337/6815]
专题	中科院烟台海岸带研究所知识产出_学位论文
推荐引用方式 GB/T 7714	陈玲. 新型功能化纳米光学传感界面的构建及其在环境检测中的应用[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2014.

入库方式： OAI收割

来源：烟台海岸带研究所

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