邻苯二酚与水杨酸在针铁矿固-液微界面的吸附机理研究
文献类型:学位论文
作者 | 杨艳丽 |
学位类别 | 博士 |
答辩日期 | 2013-05 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 景传勇 |
关键词 | 表面络合 吸附动力学 红外光谱 二维相关光谱 理论化学计算 surface complexation dynamic process ATR-FTIR spectroscopy 2D IR correlation analysis DFT calulations. |
其他题名 | Adsorption Mechanisms of Catechol and Salicylate at Goethite/Aqueous Interface |
学位专业 | 环境科学 |
中文摘要 | 低分子量含羟基及羧基的芳香族化合物广泛存在于地表环境中,是天然有机 质的重要组成部分。这类环境有机小分子结构简单,常被视为模型分子用以研究 其与天然矿物的界面吸附机理。此外,自然界是复杂的多组分多相体系,研究竞 争因素对有机小分子吸附行为的影响具有重要的环境意义。 本研究使用多重互补手段,如水化学实验、红外光谱、二维相关光谱与理论 化学计算等,考察了邻苯二酚和水杨酸在针铁矿固-液界面上的吸附机理。深入 研究环境有机小分子与针铁矿在分子水平上的作用机制,尤其是邻苯二酚与水杨 酸间的竞争吸附机理,有助于理解天然有机质在环境中的迁移行为。 水化学实验结果表明,邻苯二酚与针铁矿间的作用机制为内层吸附,其吸附 量随着 pH 值的升高而增大,且不受背景离子强度的影响。在微观层面上,邻 苯二酚以单齿单核与双齿双核结构共存的形式吸附在针铁矿表面。此外,碱性条 件可以导致其单齿构型向双齿构型的转化。 对水杨酸而言,静电作用对其吸附行为有较为显著的影响,提高 pH 及离 子强度均能降低其吸附容量。在分子水平上,红外光谱分析则证明了水杨酸在针 铁矿固-液界面上以内、外层吸附结构共存。在 pH 5~9 的范围内,水杨酸的内 层吸附构型为单齿单核结构。较高的水杨酸浓度及较低的背景离子强度均有利于 形成静电作用形式的外层吸附结构。 与水杨酸等浓度竞争时,邻苯二酚呈现出了较强的吸附能力。红外光谱结果 显示,邻苯二酚以单齿单核和双齿双核结构,水杨酸以单齿单核结构共存于竞争 体系中。在中性及碱性条件下,邻苯二酚可以取代针铁矿固-液界面上部分吸附 态的水杨酸。相应地,水杨酸的竞争作用提高了邻苯二酚总吸附量中双齿双核结 构的相对含量,并可以抑制其单齿构型向双齿构型的转化。 |
公开日期 | 2014-07-17 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7594] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 杨艳丽. 邻苯二酚与水杨酸在针铁矿固-液微界面的吸附机理研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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