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邻苯二酚与水杨酸在针铁矿固-液微界面的吸附机理研究

文献类型:学位论文

作者杨艳丽
学位类别博士
答辩日期2013-05
授予单位中国科学院研究生院
授予地点北京
导师景传勇
关键词表面络合 吸附动力学 红外光谱 二维相关光谱 理论化学计算 surface complexation dynamic process ATR-FTIR spectroscopy 2D IR correlation analysis DFT calulations.
其他题名Adsorption Mechanisms of Catechol and Salicylate at Goethite/Aqueous Interface
学位专业环境科学
中文摘要      低分子量含羟基及羧基的芳香族化合物广泛存在于地表环境中,是天然有机
质的重要组成部分。这类环境有机小分子结构简单,常被视为模型分子用以研究
其与天然矿物的界面吸附机理。此外,自然界是复杂的多组分多相体系,研究竞
争因素对有机小分子吸附行为的影响具有重要的环境意义。
     本研究使用多重互补手段,如水化学实验、红外光谱、二维相关光谱与理论
化学计算等,考察了邻苯二酚和水杨酸在针铁矿固-液界面上的吸附机理。深入
研究环境有机小分子与针铁矿在分子水平上的作用机制,尤其是邻苯二酚与水杨
酸间的竞争吸附机理,有助于理解天然有机质在环境中的迁移行为。
      水化学实验结果表明,邻苯二酚与针铁矿间的作用机制为内层吸附,其吸附
量随着 pH 值的升高而增大,且不受背景离子强度的影响。在微观层面上,邻
苯二酚以单齿单核与双齿双核结构共存的形式吸附在针铁矿表面。此外,碱性条
件可以导致其单齿构型向双齿构型的转化。
      对水杨酸而言,静电作用对其吸附行为有较为显著的影响,提高 pH 及离
子强度均能降低其吸附容量。在分子水平上,红外光谱分析则证明了水杨酸在针
铁矿固-液界面上以内、外层吸附结构共存。在 pH 5~9 的范围内,水杨酸的内
层吸附构型为单齿单核结构。较高的水杨酸浓度及较低的背景离子强度均有利于
形成静电作用形式的外层吸附结构。
      与水杨酸等浓度竞争时,邻苯二酚呈现出了较强的吸附能力。红外光谱结果
显示,邻苯二酚以单齿单核和双齿双核结构,水杨酸以单齿单核结构共存于竞争
体系中。在中性及碱性条件下,邻苯二酚可以取代针铁矿固-液界面上部分吸附
态的水杨酸。相应地,水杨酸的竞争作用提高了邻苯二酚总吸附量中双齿双核结
构的相对含量,并可以抑制其单齿构型向双齿构型的转化。
公开日期2014-07-17
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7594]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
杨艳丽. 邻苯二酚与水杨酸在针铁矿固-液微界面的吸附机理研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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