改性二氧化钛光催化净化氨气的研究
文献类型:学位论文
作者 | 吴红敏 |
学位类别 | 硕士 |
答辩日期 | 2013-05 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 张长斌 |
关键词 | 氨气 光催化 TiO2 改性 ammonia photocatalytic TiO2 modify |
其他题名 | Photocatalytic Degradation of gaseous Ammonia by Modified Titanium Dioxide |
学位专业 | 环境工程 |
中文摘要 | 氨气(NH3)是室内环境中一种重要的污染气体,给人体和环境带来了严重的危害。光催化氧化技术是一种可以在室温条件下净化污染物的有效方法,因此适用于室内空气条件下的氨气净化。本论文综述了国内外光催化氧化氨气的研究现状,以提高催化剂光催化净化氨气性能为目的,制备了改性的TiO2 催化剂,评价了其催化性能并进行了一系列表征,探讨了影响催化剂光催化性能的因素。 (1)以HF 溶液为结构导向剂,钛酸四丁酯为钛源,在水热合成的条件下控制TiO2 催化剂所暴露的晶面,制备出了含有表面≡Ti-F 基团的暴露高比例{001}晶面的TiO2 催化剂(F-TiO2)。评价实验发现F-TiO2 催化剂具有2 倍于商用P25和锐钛矿TiO2 催化剂的光催化净化氨气性能;通过NaOH 溶液洗涤去除F-TiO2催化剂表面氟物种后的催化剂性能显著降低,说明表面氟化对催化性能具有较大的影响;进一步对比催化剂的比活性发现,{001}晶面和表面氟化对催化剂性能的提高均有促进作用,但是表面氟化所起的作用更为显著。PL 表征表明表面≡Ti-F 基团的存在可有效地抑制光生电子和空穴的复合,这是其促进TiO2 光催化氧化氨气活性的主要原因。 (2)通过添加不同量的结构导向剂HF,制备了暴露不同比例{001}晶面的TiO2 催化剂,并对催化剂进行了去氟处理,考察了{001}晶面比例和催化活性之间的关系;由于{001}晶面和表面氟化对催化剂性能的提高均有促进作用,去氟之前的催化剂无法确定最优晶面比例,而去氟之后的催化剂{001}晶面在50%左右时,活性最佳,这是由于只有合适的晶面比例才能够有效地抑制光生电子和空穴的复合。 (3)以硝酸催化钛酸四丁酯水解的方法制备了二氧化钛前驱体,然后在不同温度条件下进行焙烧得到碳改性的TiO2 催化剂。首先评价了其在可见以及紫外光条件下光催化净化氨气的性能,结果发现这一系列样品均不具有可见光催化净化氨气的性能,而在紫外光条件下,在400 oC 焙烧的催化剂(T400)具有最优的光催化净化氨气的性能,并且优于商用催化剂P25。系列表征结果证明表面的酸性位点是影响催化剂光催化净化氨气性能的关键因素之一。低温(< 300 oC)焙烧的催化剂表面残留碳物种使其在可见光区产生吸收,但是同时也覆盖了催化剂表面的酸性位点,抑制了NH3 的吸附和活化,因此,尽管低温焙烧的催化剂具有较大的比表面积,较强的可见光吸收能力以及较窄的禁带宽度,它们的可见光和紫外光催化净化氨气的能力都很弱。随着焙烧温度的提高,表面碳物种逐渐去除而暴露酸性位点,T400 催化剂在系列催化剂中具有最多的表面酸性位点,因此具有最佳的光催化净化氨气性能。 |
公开日期 | 2014-09-16 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/7681] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_大气环境科学实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 吴红敏. 改性二氧化钛光催化净化氨气的研究[D]. 北京. 中国科学院研究生院. 2013. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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