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稀土墩子和稀土氧化物对甲醇在Pt催化剂上电催化氧化性能的影响

文献类型:学位论文

作者刘晶华
学位类别博士
答辩日期2002
授予单位中国科学院长春应用化学研究所
授予地点中国科学院长春应用化学研究所
关键词稀土 直接甲醇燃料电池 电催化剂 促进剂 质子交换膜
学位专业物理化学
中文摘要直接甲醇燃料电池( DMFC )具有甲醇来源丰富,价格低廉,在常温常压下是液体,易于携带储存;体积小,重量轻,结构简单,容易操作;维修方便,价格低等优点,近年来得到普遍的关注。然而,要达到DMFC的商品化还存在一些问题。其中一个是阳极催化剂的电催化活性低和易被甲醇氧化的中间产物,如CO毒化。对于甲醇阳极电催化剂人们进行了大量的研究,比较有效的都是Pt-过渡金属或金属氧化物复合催化剂,如Pt-Ru、 Pt-Sn、Pt佩Rh、Pt-Pd、Pt佩Re、Pt-Ru-Sn-W、Pt-WO。和Pt-TIO。等。本文研究了电解液中的稀土离子和与Pt形成复合催化剂的稀土氧化物对甲醇电催化氧化反应的促进作用,得到了如下的结果:1.电解液中的稀土Ho, Eu, Gd或Dy离子对甲醇在光滑Pt电极或DMFC中使用的Pt/C电极上的电催化氧化反应有促进作用,主要表现在的起始氧化电位负移和氧化电流增加。而电解液中加入其它种类的稀土离子对甲醇在光滑Pt电极或Pt/C电极上的电催化氧化反应有阻碍作用,如起始氧化电位正移,峰电流降低。Fu、H食Dy或Gd离子对一甲醇在Pt上的电催化氧化反应有促进作用的主要原因可能与这些稀土离子与甲醇生成配合物能力有关。2.不同Pt一稀土氧化物/C催化剂对甲醇电催化氧化反应有不同的影响。当稀土氧化物是Eu, Ho, Dy或Gd的氧化物时,甲醇在Pt一稀土氧化物/C催化剂上甲醇电催化氧化反应的极化性能和稳定性要优于在Pt/C催化剂上,而在其它的Pt-稀土氧化物/C催化剂上,甲醇电催化氧化的极化性能和稳定性要差于Pt/C电极。用不同方法制备的Pt一稀土氧化物/C催化剂对甲醇电催化氧化反应的促进作用取决于催化剂的制备方法。如先在活性碳上还原沉积Pt,再沉积上稀土氧化物所得的Pt-稀土氧化物/C催化剂的促进作用要优于先在稀土氧化物上还原沉积Pt,再一起沉积到活性碳上或先再活性碳上沉积稀土氧化物,再还原沉积上Pt的方法。另外,Pt和稀上氧化物的原子比为2:1时,pt-稀土氧化物/c催化剂对甲醇电催化氧化反应的催化活性最佳。稀土氧化物对pt/C催化剂对甲醇氧化反应的电催化性质的影响与稀土离子相似。但用稀土离子的方法比较简便,因此,相比之下,用稀土离子来促进甲醇在Pt上的电催化氧化反应方法较好。3.用Eu, Gd, Dy, Ho的氧化物制得的Pt-稀土氧化物/C复合催化剂对co的电催化氧化反应的催化活性要高于Pt/C催化剂。相对于的情况,在co在Eu, Gd, Dy,Ho的氧化物的Pt/稀土氧化物/C复合催化剂电极上的循环伏安图中,CO的氧化峰峰电位比在Pt/C电极的有不同程度的负移。吸.初步确定了电极和单体电池制备的较好的工艺参数和工作条件。在发明一种薄电极制备方法,确定最佳的电极催化层配方等的基础上,制得的单体电池,在25℃工作时,输出功率密度峰值达到28 mW/cm~2。
语种中文
公开日期2011-01-17 ; 2011-04-28
页码115
源URL[http://ir.ciac.jl.cn/handle/322003/34221]  
专题长春应用化学研究所_长春应用化学研究所知识产出_学位论文
推荐引用方式
GB/T 7714
刘晶华. 稀土墩子和稀土氧化物对甲醇在Pt催化剂上电催化氧化性能的影响[D]. 中国科学院长春应用化学研究所. 中国科学院长春应用化学研究所. 2002.

入库方式: OAI收割

来源:长春应用化学研究所

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